CeO₂–rGO复合催化剂改性MgH₂的储氢性能 ypxx.net

CeO2−rGO复合催化剂改性MgH2的储氢性能

■ 作者

李文晶1, 张培园1, 孙利1, 郭旸2, 王林杰2, 李永峰1, 杨帆1

■ 单位

1.中国石油大学(北京) 重质油全国重点实验室,北京 102249; 2.山东石油化工学院 碳中和联合研究院,山东东营 257061

■ 引用格式

李文晶,张培园,孙利,等.CeO2−rGO复合催化剂改性MgH2的储氢性能[J].洁净煤技术,2026,32(4):236−243.

LI Wenjing,ZHANG Peiyuan,SUN Li,et al. Hydrogen storage performance of MgH2 modified by CeO2−rGO composite catalyst[J].Clean Coal Technology,2026,32(4):236−243.

■ 关键词

氢化镁; 氧化铈; 还原氧化石墨烯; 复合催化剂; 储氢性能

创新点

(1)构建了CeO2 -rGO复合催化体系,将CeO2 的催化活性与rGO的分散、支撑及界面调控作用相结合,实现了对MgH2 吸放氢性能的协同改善,突破了单一催化组分功能相对局限的问题。

(2)利用rGO二维片层结构对CeO2纳米颗粒进行负载和分散,有效抑制CeO2团聚,并增加催化剂与MgH2之间的接触界面和活性位点,为氢分子的解离、迁移及MgH2相变提供了更有利的反应路径。

(3)揭示了CeO2与rGO的协同催化机制。CeO2表面的氧空位及Ce3+/Ce4+价态转变可促进氢分子的吸附与解离,rGO则有助于改善电子传递和氢扩散,从而降低MgH2吸放氢反应的动力学能垒。

摘 要

镁氢化物(MgH2)因高理论储氢容量成为极具潜力的固态储氢材料,但其吸放氢动力学迟缓、热力学稳定性过高等问题,以及单一催化剂改性易出现的颗粒团聚现象,限制了其实际应用。针对上述问题,采用水热法制备CeO2−rGO复合催化剂,通过高能球磨法将其与MgH2复合得到CeO2−rGO@MgH2储氢复合材料。CeO2纳米颗粒均匀负载于rGO褶皱片层表面,二者与MgH2发生界面电子相互作用,诱导产生更多氧空位活性位点,并形成Ce4+/Ce3+氧化还原电对,从而弱化Mg-H键强度、缩短氢原子扩散路径、降低反应活化能。储氢性能测试表明,CeO2−rGO@MgH2的起始放氢温度降至278 ℃,较MgH2显著降低;在150 ℃、4 MPa条件下,该复合材料1 000 s内可完成完全吸氢,吸氢容量质量分数达5.71%;在300 ℃下,80 min内即可实现完全放氢,放氢容量是6.14%。动力学计算结果显示,CeO2−rGO@MgH2的放氢表观活化能为114.78 kJ/mol,较MgH2降低125.35 kJ/mol,有效提升了MgH2的吸放氢动力学性能。该结果为MgH2基储氢材料的催化剂改性设计提供了新的思路与实验依据。

部分图片

图1 不同催化剂的XRD图

图2 不同催化剂的SEM图像

图3 CeO2−rGO的微观结构

图4 不同催化体系的XRD图

图5 不同复合材料的SEM图

图6 CeO2−rGO@MgH2的微观结构

图7 CeO2−rGO@MgH2的XPS图

图8 不同复合材料的变温脱附测试

图9 不同复合材料的等温吸氢曲线

图10 不同催化体系的等温放氢曲线

图11 不同复合材料的放氢活化能及对比

第一作者简介

李文晶,就职于国家粮食和物资储备局国家能源储备中心,中国石油大学(北京)工程博士。长期从事国家战略能源储备研究,专注石油、煤炭、氢能源储备技术研究与双碳目标下高效氢能技术路线创新,深耕氢能储存、运输及装备应用关键技术攻关,先后主持研发5项高密度、高安全固态储氢材料,储氢密度指标达到国际同类先进水平,显著提升氢能储运安全性与利用效率。牵头开发集装箱式储氢装备系统、氢能交通工具、应急供电装置、氢能无人机、氢能零碳社区能源系统等系列创新项目,成功突破制约氢能产业发展的多项“卡脖子”关键技术难题。累计发表SCI等高水平学术论文10篇,编著专业技术著作20余篇,获国家发明专利近20项,多项核心科研成果实现产业化转化与工业化生产应用,为保障国家战略能源安全、助力“双碳”目标落地、推动氢能产业高质量发展提供了坚实技术支撑。

通讯作者简介

杨帆,博士,教授,博士生导师,主要从事化工新材料的开发及在绿色化工、能源和环境等领域的应用研究工作。在本领域高水平期刊上发表SCI论文175篇,他引6748次,H因子47,其中,第一或通讯作者在Appl. Catal. B Environ. (1), Adv Funct. Mater. (1), Chem. Eng. J. (9), J. Colloid Interface Sci. (9), Green Chem. (3), Chem. Commun. (4), J. Catal. (1), Carbon. (2)等国际知名期刊发表SCIE论文104篇(近五年57篇)。申请中国发明专利29项,授权18项,其中,5项已成功实现成果转化(转化金额达2000余万元)。作为负责人承担国家级项目3项,校级项目4项,企业项目14项,参与国家级项目1项,中国石油科技创新基金研究项目1项,北京市科技项目1项,中国石油大学(北京)青年创新团队1项,参与企业项目18项。获得国家知识产权局中国专利优秀奖(2021年,第三完成人),获中国石油和化学工业联合会技术发明二等奖1项(2017年,第三完成人),获得校拔尖人才B计划支持。